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  • Whispering Gallery Microresonator for Second Harmonic Light Generation  Open access

     Domínguez Juárez, Jorge Luis
    Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    En años recientes los microresonadores circulares han sido propuestos como un elemento central para formar parte de muchos dispositivos fotónicos. El alto factor de calidad observado en microesferas o microtoroides de sílice cuando la luz se propaga en modos ¿whispering gallery¿ (WG) ha dado lugar a un gran número de nuevos desarrollos en campos muy diversos. En efecto, los micro resonadores con modos WG han encontrado aplicación en la oscilación laser, en el filtrado óptico, en sensores bioquímicos, como estabilizadores de frecuencia, en experimentos de electrodinámica cuántica, en la conversión paramétrica no lineal y en muchas otros procesos donde la recirculación de luz es un ingrediente esencial para su interacción con la materia. En fenómenos ópticos no lineales de segundo y tercer orden, la micro cavidad circular con un alto factor de calidad constituye una estructura ideal para poder obtener una interacción medible incluso cuando se consideran pequeñas intensidades de luz o bajas densidades de materia. Esto puede resultar particularmente útil en la superficie de la microesfera ya que en la interface entre dos materiales se rompe la simetría de inversión incluso cuando los materiales son centro simétricos. En esta tesis abordamos la generación de segundo armónico con una cantidad mínima de material. Nuestra meta es demostrar que los modos WG en resonadores de microesfera son una opción óptima para poder considerar este tipo de interacción no lineal. La generación de segundo armónico con una cantidad muy pequeña de material puede encontrar aplicaciones interesantes en la detección de muy pocos objetos pequeños tales como moléculas, viruses o cualquier otro tipo de nanopartículas.Los diferentes desarrollos experimentales y teóricos que implementamos para alcanzar nuestro objetivo están explicados en los cuatro capítulos de esta tesis. En el Capítulo 1 introducimos conceptos básicos de microresonadores esféricos y su interés. Aspectos teóricos de la propagación y generación no lineal de luz de los modos WG en dichos resonadores se discuten en el Capítulo 2. Un método nuevo para generar patrones de material no lineal se presenta en el Capítulo 3. En el Capítulo 4, los desarrollos de los capítulos previos presentados se combinan para implementar la generación de segundo armónico en los modos WG de las microesferas. En este capítulo reportamos el diseño y la fabricación del resonador esférico no lineal para llegar a medir experimentalmente la generación de segundo armónico de las moléculas depositadas en su superficie. Dicha interacción no lineal se obtiene en la configuración ¿quasi-phase matched¿ implementando el mecanismo de escritura de patrones reportado en el Capitulo 3, sobre una capa molecular depositada en la superficie de la microesfera. Mediante el acoplamiento de pulsos de luz láser a la frecuencia fundamental en los modos WG de un microresonador esférico con un alto factor de calidad Q, demostramos que la señal a la frecuencia de segundo armónico puede ser medida, menos de 100 moléculas contribuyen a esta interacción no lineal. Finalmente, se discuten aplicaciones de ese tipo de generación para la detección altamente sensible.

    In recent years, it has been proposed that circular microresonators may become an important element in the core of many photonic devices. The high Q-factors seen in fused silica micro-spheres and micro-toroids for light coupled in the whispering gallery modes (WGMs) inside the micro-resonator led to many new developments in a diversity of fields. Indeed, WGM micro-resonators have found applications in laser oscillation, optical filtering, bio and chemical sensing, frequency stabilization, quantum electrodynamics experiments, nonlinear parametric conversion and in many other light-matter interaction processes where light recirculation is an essential ingredient. For second and third order nonlinear optical phenomena a high-Q micro circular cavity is an ideal framework to lower the light intensity or material density and still obtain a measurable interaction. This may become particularly useful when the nonlinear interaction is considered on the sphere surface because at an interface centro-symmetry is always broken. In this thesis, we approach the problem of obtaining SHG with the smallest amount of material possible. Our goal is to demonstrate that WGMs in micro-sphere resonators are an optimal option to consider such type of non-linear interaction. SHG from a small amount of material may found interesting applications in high sensitivity unmarked detection of low numbers of very small objects such as molecules, viruses or other types of nano-particles. The different experimental and theoretical developments we implemented to achieve such goal are reported in the four chapters of the current thesis. In chapter 1 we introduce basic concepts of spherical micro-resonators an their interest. Theoretical aspects of light propagation and nonlinear light generation in the whispering gallery modes in such micro-resonators are discussed in Chapter 2. A new method to obtain patterns of non-linear material is presented in Chapter 3. In Chapter 4, the developments presented in the previous chapters are combined to obtain second harmonic generation in the whispering gallery modes of microspheres. In this chapter we report the design and fabrication of a nonlinear spherical resonator to experimentally measure SHG from molecules deposited on its surface. Such nonlinear interaction is quasi-phase matched by implementing the periodical patterning reported in Chapter 3 on a molecular layer deposited on the surface of a micro-sphere. By coupling laser light pulses at the fundamental frequency into the whispering gallery modes of the high-Q spherical micro-resonators we demonstrate that a signal at the second harmonic (SH) frequency can be measured when less than 100 molecules contribute in the nonlinear interaction. Finally, applications of such type of generation in highly sensitive sensing are discussed.

    En años recientes los microresonadores circulares han sido propuestos como un elemento central para formar parte de muchos dispositivos fotónicos. El alto factor de calidad observado en microesferas o microtoroides de sílice cuando la luz se propaga en modos "whispering gallery" (WG) ha dado lugar a un gran número de nuevos desarrollos en campos muy diversos. En efecto, los micro resonadores con modos WG han encontrado aplicación en la oscilación laser, en el filtrado óptico, en sensores bioquímicos, como estabilizadores de frecuencia, en experimentos de electrodinámica cuántica, en la conversión paramétrica no lineal y en muchas otros procesos donde la recirculación de luz es un ingrediente esencial para su interacción con la materia. En fenómenos ópticos no lineales de segundo y tercer orden, la micro cavidad circular con un alto factor de calidad constituye una estructura ideal para poder obtener una interacción medible incluso cuando se consideran pequeñas intensidades de luz o bajas densidades de materia. Esto puede resultar particularmente útil en la superficie de la microesfera ya que en la interface entre dos materiales se rompe la simetría de inversión incluso cuando los materiales son centro simétricos. En esta tesis abordamos la generación de segundo armónico con una cantidad mínima de material. Nuestra meta es demostrar que los modos WG en resonadores de microesfera son una opción óptima para poder considerar este tipo de interacción no lineal. La generación de segundo armónico con una cantidad muy pequeña de material puede encontrar aplicaciones interesantes en la detección de muy pocos objetos pequeños tales como moléculas, viruses o cualquier otro tipo de nanopartículas. Los diferentes desarrollos experimentales y teóricos que implementamos para alcanzar nuestro objetivo están explicados en los cuatro capítulos de esta tesis. En el Capítulo 1 introducimos conceptos básicos de microresonadores esféricos y su interés. Aspectos teóricos de la propagación y generación no lineal de luz de los modos WG en dichos resonadores se discuten en el Capítulo 2. Un método nuevo para generar patrones de material no lineal se presenta en el Capítulo 3. En el Capítulo 4, los desarrollos de los capítulos previos presentados se combinan para implementar la generación de segundo armónico en los modos WG de las microesferas. En este capítulo reportamos el diseño y la fabricación del resonador esférico no lineal para llegar a medir experimentalmente la generación de segundo armónico de las moléculas depositadas en su superficie. Dicha interacción no lineal se obtiene en la configuración "quasi-phase matched" implementando el mecanismo de escritura de patrones reportado en el Capitulo 3, sobre una capa molecular depositada en la superficie de la microesfera. Mediante el acoplamiento de pulsos de luz láser a la frecuencia fundamental en los modos WG de un microresonador esférico con un alto factor de calidad Q, demostramos que la señal a la frecuencia de segundo armónico puede ser medida, menos de 100 moléculas contribuyen a esta interacción no lineal. Finalmente, se discuten aplicaciones de ese tipo de generación para la detección altamente sensible.

  • LIGHT HARVESTING IN FIBER ARRAY ORGANIC SOLAR CELLS

     Mariano Juste, Marina
    Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    Si considerem que la font d'energia renovable més a abundant és el Sol, la tecnologia fotovoltaica posseeix un dels potencials més alts per poder produir l'energia mundial de forma sostenible i benigne amb el medi ambient. Actualment la majoria dels mòduls comercials estan fabricats de silici cristal.lí ja que aquest material té una gran eficiència. Per tal de rebaixar els costos de producció i incrementar la funcionalitat d'aquest panells solars, diverses tecnologies de capa prima s'estan desenvolupant. Entre elles, la tecnologia fotovoltaica amb materials orgànics ha creat grans expectatives gràcies a les seves propietats intrínseques, com per exemple la seva lleugeresa, flexibilitat o bé semi transparència.Per altra banda, la baixa mobilitat de les càrregues en la majoria dels semiconductors orgànics impedeix l'ús de capes actives no molt més gruixudes que uns pocs nanòmetres. Això provoca que tinguin una capacitat de col.lecció lumínica limitada i com a conseqüència, la eficiència de conversió energètica també ho és. S'han considerat diferents estratègies òptiques per tal de millorar l'absorció en les cel.les solars orgàniques i incrementar la seva eficiència. En aquesta tesi proposem una configuració innovadora basada en l'ús d'una matriu de fibres, les quals atrapen i acoblen la llum en la capa activa per millorar l'absorció d'aquesta.La present tesi consta de cinc capítols. Després d¿un capítol introductori, en el capítol 2 s¿estudia teòricament l¿absorció de llum d¿una cel¿la solar orgànica dipositada en la part posterior de la matriu de fibres. Per diàmetres de fibra petits, les millores són degudes a l¿acoblament d¿uns modes recirculants de llum de baixa qualitat. Mentre que per diàmetres grans, la llum sembla estar atrapada de forma efectiva dins de l¿estructura formada per les fibres.En els capítols 3 i 4 hem considerat el recobriment per immersió, aquesta tècnica de fabricació pot ser aplicada per dipositar capes des d¿una solució precursora a un substrat, independentment de la seva forma. La validesa de la tècnica es demostra quan s¿aplica a diferents arquitectures de cel¿la. El dipòsit en aquestes estructures no planes de la resta de les capes que formen la cel¿la solar orgànica també s¿ha investigat. Per exemple, es discuteixen varis canvis rellevants, els quals s¿han tingut que introduir per la polvorització catòdica del ITO, per tal d¿obtenir elèctrodes transparents amb unes qualitats òptiques i elèctriques òptimes.

  • Light generation and manipulation from nonlinear randomly distributed domains in SBN  Open access

     Yao, Can
    Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    Los medios desordenados con índices de refracción variables se pueden encontrar en la atmósfera, el océano, en muchos materiales o tejidos biológicos. Varias tecnologías que hacen uso de dichos medios como la formación de imágenes, la comunicación vía satélite, la astronomía o la microscopía, deben afrontar la dispersión o difusión de la luz. Por este motivo la propagación de la luz a través de medios aleatorios ha sido investigada exhaustivamente desde hace muchos años. Se han descubierto y estudiado fenómenos como el moteado, la retrodispersión coherente o el láser aleatorio. Recientemente, se están empezando a investigar varios mecanismos que permiten controlar la propagación de la luz a través de tales medios para aumentar la transmisión y mejorar el enfoque de la luz.Por otra parte, se conoce desde hace tiempo que las estructuras aleatorias no lineales son capaces de generar luz en un rango de frecuencia ultra-ancha, sin la necesidad de sintonización de ángulo o temperatura. Es interesante la difusión no lineal de luz observada en materiales que no cambian su índice de refracción y que no presentan difusión a la propagación lineal de la luz. Sin embargo, aún no se ha dado una explicación completa de la dispersión que se produce cuando tiene lugar una interacción no lineal.El núcleo de la tesis se centra en el estudio de la generación y la propagación de luz no lineal en estructuras cristalinas con dominios no lineales desordenados pero con un índice de refracción homogéneo. Una distribución aleatoria de dominios no lineales se puede encontrar en el cristal ferroeléctrico de estroncio-bario-niobato (SBN). A diferencia de otros cristales no lineales monodominio, de uso común para la conversión ascendente de frecuencia, tales como el fosfato de potasio titanil (KTP) o el niobato de litio (LiNbO3), en el SBN el tamaño de dominio no lineal es típicamente del orden de la longitud de coherencia o más pequeño que el tamaño del cristal. Tales dominios son por lo general mucho más largos en la dirección del eje c en comparación con la dimensión en el plano perpendicular a ese eje. Dominios adyacentes exhiben polarización antiparalela a lo largo de dicho eje cristalino sin cambio en el índice de refracción.En el capítulo 1 se proporciona una breve introducción a la generación y la propagación de la luz en medios aleatorios, describiendo los fenómenos de moteado, manipulación de la luz y generación de segundo armónico (SHG).En el capítulo 2, se estudia la generación y la manipulación de luz no lineal a partir de un cristal transparente SBN. En su descripción teórica la SHG de cada dominio se obtiene usando el formalismo de la función de Green. En los experimentos, se altera la estructura del dominio ferroeléctrico del cristal SBN por polarización del campo eléctrico o tratamiento térmico a diferentes temperaturas. Las estructuras cristalinas SBN después de tales tratamientos se caracterizan por sus patrones de SHG.En el capítulo 3, mediante la medida de la distribución espacial del segundo armónico en el plano c, se demuestra que la aleatoriedad de la susceptibilidad no lineal resulta en un patrón moteado. Se explican teóricamente las observaciones presentadas como resultado de la interferencia lineal entre las ondas de segundo armónico generadas en todas las direcciones por cada uno de los dominios no lineales.En el capítulo 4, se describe el montaje experimental planteado para controlar y enfocar el moteado SHG del cristal aleatorio SBN por medio del método de modulación de fase del frente de onda (MFFO). Finalmente se realiza un análisis teórico para aumentar las eficiencias del enfoque de luz no lineal en diferentes direcciones por el método MFFO. Se consideraron diversos tipos de estructuras no lineales como un cristal homogéneo rectangular, un grupo de dominios aleatorios y la combinación de ambos.

    Disordered media with refractive index variations can be found in the atmosphere, the ocean, and in many materials or biological tissues. Several technologies that make use of such random media, as image formation, satellite communication, astronomy or microscopy, must deal with an unavoidable light scattering or diffusion. This is why for many years light propagation through random media has been a subject of intensive study. Interesting phenomena such as speckle, coherent backscattering or random lasing have been discovered and studied. More recently, researchers are beginning to investigate mechanisms to control light propagation through such media to enhance light transmission and sharpen the focus. On the other hand, it has been known for several years that nonlinear random structures are able to generate light in an ultra-broad frequency range, without the need of angle or temperature tuning. Particularly interesting is the nonlinear light diffusion observed from materials with no change in the refractive index and which appear to be fully diffusion less to linear light propagation. However, a comprehensive understanding of the scattering when a nonlinear interaction takes place has not yet been given. The core of the thesis focuses on the study of the nonlinear light generation and propagation from crystalline structures with disordered nonlinear domains but with a homogenous refractive index. A random distribution of non-linear domains is found naturally in the Strontium Barium Niobate (SBN) ferroelectric crystal. As opposed to other mono-domain nonlinear optical crystals commonly used for frequency up-conversion, such as Potassium Titanyl Phosphate (KTP) or Lithium Niobate (LiNbO3), in SBN the nonlinear domain size is, typically, on the order of the coherence length or many times smaller than the size of the whole crystal. Such domains are usually several times longer in the c-axis direction relative to the plane perpendicular to that axis. Adjacent domains exhibit antiparallel polarization along such crystalline axis, with no change in refractive index. In Chapter 1 we give a brief introduction to light generation and propagation in random media, describing the speckle, light manipulation and second harmonic generation (SHG). In chapter 2, we study the nonlinear light generation and manipulation from a transparent SBN crystal. In its theoretical description we use a two-dimensional random structure consisting of a homogeneous background polarized in one direction with uniform rectangular boundaries, and a group of square reverse polarization domains with random sizes and located in random positions. The SHG from each domain is obtained using the Green's function formalism. In the experiments, we alter the ferroelectric domain structure of the SBN crystal by electric field poling or thermal treatments at different temperatures. The SBN crystal structures after such different treatments are shown to be characterized by their SHG patterns. In chapter 3, by measuring the spatial distribution of the second harmonic light in the c-plane, we demonstrate that the randomness in the nonlinear susceptibility results in a speckle pattern. We explain the observations as a result of the linear interference among the second harmonic waves generated in all directions by each of the nonlinear domains. In chapter 4, we report on our experimental implementation of the wave-front phase modulation method to control and focus the SHG speckle from the random SBN crystal. This research creates a bridge between light phase modulation and nonlinear optics. Finally we perform a theoretical analysis to demonstrate enhanced efficiencies for nonlinear light focusing by the wave-front phase modulation method in different directions. Various types of nonlinear structures are considered, including the homogeneous rectangular crystal, the group of random domains, and the combination of both.

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    Light coupling into the Whispering Gallery Modes of a fiber array thin film solar cell for fixed partial Sun tracking  Open access

     Mariano, Marina; Rodriguez, Francisco J.; Romero Gómez, Pablo; Kozyreff, Gregory; Martorell Pena, Jordi
    Scientific reports
    Vol. 4, p. 4959-1-4959-6
    DOI: 10.1038/srep04959
    Date of publication: 2014-05-14
    Journal article

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    We propose the use of whispering gallery mode coupling in a novel configuration based on implementing a thin film cell on the backside of an array of parallel fibers. We performed numerical calculations using the parameters of a thin film organic cell which demonstrate that light coupling becomes more effective as the angle for the incident light relative to the fiber array normal increases up to an optimal angle close to 55 deg. At this angle the power conversion efficiency of the fiber array solar cell we propose becomes 30% times larger than the one from an equivalent planar cell configuration. We demonstrate that the micro fiber array solar cell we propose may perform an effective partial tracking of the sun movement for over 100 degrees without any mechanical help. In addition, in the event that such fiber array cell would be installed with the adequate orientation on a vertical façade, an optimal photon-to-charge conversion would be reached for sunlight incident at 55 deg with respect to the horizon line, very close to the yearly average position for the sun at Latitude of 40 deg.

  • Self-assembled plasmonic oligomers for organic photovoltaics

     Pastorelli, Francesco; Bidault, Sebastien; Martorell Pena, Jordi; Bonod, Nicolas
    Advanced optical materials
    Vol. 2, num. 2, p. 171-175
    DOI: 10.1002/adom.201300363
    Date of publication: 2014-02
    Journal article

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    Introducing plasmonic resonant scatterers in photovoltaic devices is a promising way to increase energy conversion efficiencies by trapping incoming light in ultra-thin solar cells. Colloidal plasmonic oligomers are obtained following a cost-effective self-assembly strategy and incorporated in organic-based cells produced using spin-coating techniques in ambient air conditions. An interesting increase is observed of both external quantum efficiency (EQE) and short-circuit current for solar cells loaded with plasmonic oligomers compared with reference organic cells with and without isolated gold nanoparticles. Theoretical calculations demonstrate that the wavelength-dependent EQE enhancement is a resonant process due to the increased scattering efficiency in plasmonic antennas allowed by a chemically controlled 1 nm nanogap. This method opens the way towards roll-to-roll fabrication of efficient plasmonic ultra-thin photovoltaic devices.

  • Transparent polymer solar cells emplotings a layered light-trapping architecture

     Betancur, Rafael; Romero Gómez, Pablo; Martinez Otero, Alberto; Elias Pera, Xavier; Maymó Camós, Marc; Martorell Pena, Jordi
    Nature photonics
    p. 1-6
    DOI: 10.1038/nphoton.2013.276
    Date of publication: 2013-10
    Journal article

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    Organic solar cells have unique properties that make them very attractive as a renewable energy source. Of particular interest are semi-transparent cells, which have the potential to be integrated into building fac¸ades yet not completely block light. However, making organic cells transparent limits the metal electrode thickness to a few nanometres, drastically reducing its reflectivity and t he device photon-harvesting capacity. Here, we propose and implement an ad hoc path for light-harvesting recovery to bring the photon-to-charge conversion up to almost 80% that of its opaque counterpart. We report semi-transparent PTB7:PC71BM cells that exhibit 30% visible light transmission and 5.6% power conversion efficiency. Non-periodic photonic crystals are used to trap near-infrared and near-ultraviolet photons. By modifying the layer structure it is possible to tune the device colour without significantly altering cell performance.

    Organic solar cells have unique properties that make them very attractive as a renewable energy source. Of particular interest are semi-transparent cells, which have the potential to be integrated into building fac¸ades yet not completely block light. However, making organic cells transparent limits the metal electrode thickness to a few nanometres, drastically reducing its reflectivity and the device photon-harvesting capacity. Here, we propose and implement an ad hoc path for light-harvesting recovery to bring the photon-to-charge conversion up to almost 80% that of its opaque counterpart. We report semi-transparent PTB7:PC71BM cells that exhibit 30% visible light transmission and 5.6% power conversion efficiency. Non-periodic photonic crystals are used to trap near-infrared and near-ultraviolet photons. By modifying the layer structure it is possible to tune the device colour without significantly altering cell performance.

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    Wave-front phase-modulation control and focusing of second-harmonic light generated in transparent nonlinear random structures  Open access

     Yao, Can; Rodriguez, Francisco J.; Bravo Abad, Jorge; Martorell Pena, Jordi
    Physical review A
    Vol. 87, num. 6, p. 063804-1-063804-7
    DOI: 10.1103/PhysRevA.87.063804
    Date of publication: 2013
    Journal article

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    We theoretically investigate how phase-only spatial light modulation can enable controlling and focusing the second-harmonic light generated in transparent nonlinear random structures. The studied structures are composed of domains with random sizes and antiparallel polarization, which accurately model widely used ferroelectric crystals such as strontium barium niobate. Using a first-principles Green-function formalism, we account for the effect that spatial light modulation of the fundamental beam introduces into the second-order nonlinear frequency conversion occurring in the considered class of structures. This approach provides a complete description of the physical origin of the second-harmonic light generation in the system, as well as the optimization of the light intensity in any arbitrary direction. Our numerical results show how the second-harmonic light is influenced by both the disorder in the structure and the boundaries of the crystal. Particularly, we find that the net result from the interplay between disorder and boundary effects is strongly dependent on the dimensions of the crystal and the observation direction. Remarkably, our calculations also show that although in general the maximum possible enhancement of the second-order light is the same as the one corresponding to linear light scattering in turbid media, in the Cerenkov phase matching direction the enhancement can exceed the linear limit. The theoretical analysis presented in this work expands the current understanding of light control in complex media and could contribute to the development of a new class of imaging and focusing techniques based on nonlinear frequency mixing in random optical materials.

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    Ultrathin oxidized Ti to increase stability and smoothness of Al doped ZnO transparent conductors for high efficiency indium-free polymer solar cells  Open access

     Formica, Nadia; Ghosh, Dhriti Sundar; Martinez Otero, Alberto; Chen, T. L.; Martorell Pena, Jordi; Pruneri, Valerio
    Applied physics letters
    Vol. 103, num. 18, p. 183304-1-183304-6
    DOI: 10.1063/1.4827877
    Date of publication: 2013-10-28
    Journal article

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    We propose a transparent electrode consisting of an aluminum doped zinc oxide (AZO) layer capped with an ultrathin oxidized Ti film for indium-free bulk-heterojunction polymer solar cells (PSCs). The oxidized Ti increases the chemical, environmental, stability and the surface smoothness of AZO while still maintaining its electrical and optical properties. The application potential of the proposed transparent electrode is demonstrated in an inverted PSC, which shows an efficiency of 6.3%, very close to the value (7%) obtained in a similar structure using indium tin oxide. This efficiency is the highest reported to date for PSCs incorporating AZO electrodes.

  • High-performance polymer solar cells using an optically enhanced architecture

     Martinez Otero, Alberto; Elías Castells, Xavier; Betancur, Rafael; Martorell Pena, Jordi
    Advanced optical materials
    Vol. 1, num. 1, p. 37-42
    DOI: 10.1002/adom.201200027
    Date of publication: 2013-01-31
    Journal article

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  • Light enhancements in nano-structured solar cells.

     Pastorelli, Francesco
    Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    En el presente siglo, algunas de las prioridades son la escasez de la energía y lacontaminación. Este trabajo describirá brevemente estos problemas y propondrá unplan de acción que combina el ahorro energético con diferentes fuentes sostenibles deenergía. Dentro de estas fuentes de energía renovables, la energía solar es la másabundante. Con el objetivo de hacer la tecnología solar más sostenible y eficienteeconómicamente nos concentramos en aumentar las características ópticas en celdassolares de película delgada. Dentro de esta categoría, las celdas solares orgánicas sonuna buena opción porque su desarrollo requiere bajas cantidades de materiales y sufabricación es de baja energía embebida. Adicionalmente, esta tecnología puede serliviana, transparente, flexible mecánicamente y modular para ser aplicada e integradaen varias soluciones arquitectónicas y de electrónica de consumo. Luego de estudiarlos procesos físicos en tales dispositivos y de determinar las metodologías paraaumentar ópticamente sus desempeños, mostraremos algunos ejemplos donde teóricay experimentalmente se colecta la radiación solar mediante antenas ópticas. Se reportapor primera vez, una antena de nanogap que acopla eficientemente la luz en la capaactiva de la celda solar. Finalmente, se desarrolla el concepto de tecnología fotovoltaicaintegrada en edificaciones tras introducir algunos ejemplos de fachadas solares.Basados en nuestra investigación, fue posible diseñar y fabricar una celda solarorgánica transparente cuya transparencia en el rango visible estuvo por encima del 20%y una eficiencia de conversión foton-electron aumentada ópticamente que resultonotoriamente similar a la celda solar orgánica opaca equivalente

  • Photon control in nano-structured organic photovoltaic materials  Open access

     Betancur Lopera, Rafael Andres
    The Institute of Photonic Sciences, Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    La tecnología fotovoltaica orgánica (OPV) ha surgido como una solución potencial rentable para producir energía eléctrica. Los bajos costos de manufactura previstos combinados con propiedades como semi-transparencia o flexibilidad mecánica le dan a los dispositivos OPV un gran potencial de ser aplicados industrialmente. Sin embargo, la implementación comercial de esta tecnología se enfrenta al reto de incrementar la relativamente baja eficiencia de los dispositivos OPV del estado del arte. Esta tesis presenta una aproximación óptica para aumentar la eficiencia de los dispositivos OPV mediante un control efectivo de los fotones de la radiación solar. Tal control es posible debido a la interacción coherente entre la luz y la estructura de multi-capas que constituye el dispositivo OPV.Consecuentemente, en esta tesis se estudia la dependencia de la distribución del campo óptico dentro de la celda solar con las propiedades ópticas de las diferentes capas. Entre esas propiedades se incluyen el índice de refracción n, el coeficiente de extinción k y espesor de cada una de las capas. Este estudio óptico ha permitido predecir estructuras óptimas para los dispositivos OPV. La primera implementación del control de fotones fue hecha al cambiar los espesores relativos de las diferentes capas en el dispositivo. Una combinación óptima fue encontrada y confirmada experimentalmente. Una reducción significativa de la energía perdida por reflexión especular fue demostrada y como consecuencia, la recolección de fotones fue mejorada lo cual condujo a la concordancia entre las eficiencias cuánticas externa e internas en un amplio rango de longitudes de onda. Una segunda estrategia de control de fotones para mejorar el desempeño de los dispositivos OPV fue implementada tras modificar las propiedades ópticas de las capas en el dispositivo distintas a la capa activa. Tanto n como k fueron cambiados en capas específicas tras considerar nuevos materiales. Tres casos diferentes fueron considerados: en el primer caso, una capa de BCP fue usada para reemplazar el calcio como capa transportadora de electrones. La absorción parásita inducida por el elvevado coeficiente de extinción de la capa de calcio fue reducida casi hasta cero tras reemplazar esta capa con una de BCP, un material cuyo coeficiente de absorción es prácticamente cero para un amplio rango de longitudes de onda. Se demostró un aumento en el desempeño de los dispositivos de hasta el 19%. En el segundo ejemplo, una capa ultra-delgada de óxido de níquel fue usada para reemplazar la comúnmente empelada capa de PEDOT como capa transportadora de huecos. Estas capas de óxido de níquel permitieron una mejor distribución y recolección de fotones en la capa foto-activa. En el último caso, un electrodo semi-transparente hecho de cobre/níquel fue usado para reemplazar un electrodo de ITO. Este nuevo electrodo metálico en combinación con el electrodo de aluminio posterior del dispositivo permitió la formación de una cavidad óptica la cual resultó en una mayor localización del campo en la capa activa. Finalmente, varios de los conceptos considerados anteriormente para localizar efectivamente el campo en la capa activa fueron usados en combinación con una estructura fotónica integrada en la estructura para obtener un dispositivo OPV semi-transparente ópticamente optimizado. Concretamente, un cristal fotónico uno-dimensional no-periódico fue diseñado y añadido al dispositivo OPV semi-trasparente con la intención de recolectar fotones UV e IR y al tiempo manteniendo una alta transmisión de los fotones visibles. Una mejora en el desempeño de los dispositivos superior al 56% fue obtenida preservando la luminosidad del dispositivo alrededor del 30%. Una propiedad adicional aportada por la integración de tales cristales fotónicos fue la posibilidad de modular el color transmitido por el dispositivo lo cual fue también demostrado.

    Organic photovoltaic (OPV) technology has emerged as a potential cost-effective solution to produce electrical energy. The foreseen low manufacturing costs combined with features as semi-transparency or mechanical flexibility give to OPV devices a strong potential for industrial applicability. However, the commercial implementation of this technology faces the challenge of increasing the relatively low power conversion efficiency of the current state-of-the-art OPV devices. This thesis presents an optical based approach to enhance the performance of OPV devices by effectively controlling sunlight photons. Such control is possible because of the coherent interaction between light and the multilayered structure constituting the OPV device. Accordingly, we studied the dependence of the optical field distribution inside the solar cell relative to the optical properties of the different layers including their refractive index , extinction coefficient , and thickness. This optical study led to the prediction of optimal OPV device structures. The first implementation of a photon control was done by changing the relative thicknesses of the different layers in the device. An optimal combination of thicknesses was found and confirmed experimentally. A significant reduction of the energy lost in the device was demonstrated. As a consequence, the photon harvesting improved, which led to a close matching between the external and internal quantum efficiencies in a broad wavelength range. A second photon control strategy to enhance the performance of OPV cells was implemented by modifying the complex refractive index of the nonactive device layers. Both and were changed in specific layers by considering new materials. Three different cases were considered: in the first example a BCP layer was used to replace calcium as electron transporting layer. The parasitic absorption induced by the highly absorptive calcium layer was diminished almost to zero after replacing this layer with BCP, a material whose extinction coefficient is null for a broad wavelength range. A 19% performance enhancement was demonstrated. In the second example, an ultrathin nickel oxide layer was used to replace the commonly used PEDOT layer as hole transporting layer. Very thin layers of nickel oxide could be used for a better photon distribution and harvesting in the photoactive layer. In the last case, a metallic cupper/nickel semi-transparent electrode was used to replace an ITO electrode. This new metallic electrode in combination with the back aluminum electrode enabled the formation of an optical cavity which resulted in a stronger localization of the field in the active layer. Finally, several of the concepts considered above to effectively localize the field in the active layer were used in conjunction with a photonic structure integrated in the OPV architecture to achieve an optically optimized semi-transparent OPV device. In particular, a one-dimensional non-periodic photonic crystal was designed and added to a semi-transparent OPV device in order to re-harvest UV and IR photons while keeping a high transmission for the visible photons. A power conversion efficiency enhancement larger than 56% was achieved while maintaining the device luminosity around 30%. An additional feature of the integration of such photonic crystal was the possibility of tuning the color transmitted by the device which was also demonstrated. In summary, in this thesis we demonstrate experimentally and theoretically that optics plays a very relevant role for enhancing the power conversion efficiency of OPV devices. The methods presented are perfectly compatible with a more oriented material science approach to achieve the final objective of obtaining a performance-competitive OPV technology.

    La tecnología fotovoltaica orgánica (OPV) ha surgido como una solución potencial rentable para producir energía eléctrica. Los bajos costos de manufactura previstos combinados con propiedades como semi-transparencia o flexibilidad mecánica le dan a los dispositivos OPV un gran potencial de ser aplicados industrialmente. Sin embargo, la implementación comercial de esta tecnología se enfrenta al reto de incrementar la relativamente baja eficiencia de los dispositivos OPV del estado del arte. Esta tesis presenta una aproximación óptica para aumentar la eficiencia de los dispositivos OPV mediante un control efectivo de los fotones de la radiación solar. Tal control es posible debido a la interacción coherente entre la luz y la estructura de multi-capas que constituye el dispositivo OPV. Consecuentemente, en esta tesis se estudia la dependencia de la distribución del campo óptico dentro de la celda solar con las propiedades ópticas de las diferentes capas. Entre esas propiedades se incluyen el índice de refracción , el coeficiente de extinción y espesor de cada una de las capas. Este estudio óptico ha permitido predecir estructuras óptimas para los dispositivos OPV. La primera implementación del control de fotones fue hecha al cambiar los espesores relativos de las diferentes capas en el dispositivo. Una combinación óptima fue encontrada y confirmada experimentalmente. Una reducción significativa de la energía perdida por reflexión especular fue demostrada y como consecuencia, la recolección de fotones fue mejorada lo cual condujo a la concordancia entre las eficiencias cuánticas externa e internas en un amplio rango de longitudes de onda. Una segunda estrategia de control de fotones para mejorar el desempeño de los dispositivos OPV fue implementada tras modificar las propiedades ópticas de las capas en el dispositivo distintas a la capa activa. Tanto como fueron cambiados en capas específicas tras considerar nuevos materiales. Tres casos diferentes fueron considerados: en el primer caso, una capa de BCP fue usada para reemplazar el calcio como capa transportadora de electrones. La absorción parásita inducida por el elvevado coeficiente de extinción de la capa de calcio fue reducida casi hasta cero tras reemplazar esta capa con una de BCP, un material cuyo coeficiente de absorción es prácticamente cero para un amplio rango de longitudes de onda. Se demostró un aumento en el desempeño de los dispositivos de hasta el 19%. En el segundo ejemplo, una capa ultra-delgada de óxido de níquel fue usada para reemplazar la comúnmente empelada capa de PEDOT como capa transportadora de huecos. Estas capas de óxido de níquel permitieron una mejor distribución y recolección de fotones en la capa foto-activa. En el último caso, un electrodo semi-transparente hecho de cobre/níquel fue usado para reemplazar un electrodo de ITO. Este nuevo electrodo metálico en combinación con el electrodo de aluminio posterior del dispositivo permitió la formación de una cavidad óptica la cual resultó en una mayor localización del campo en la capa activa. Finalmente, varios de los conceptos considerados anteriormente para localizar efectivamente el campo en la capa activa fueron usados en combinación con una estructura fotónica integrada en la estructura para obtener un dispositivo OPV semitransparente ópticamente optimizado. Concretamente, un cristal fotónico unodimensional no-periódico fue diseñado y añadido al dispositivo OPV semi-trasparente con la intención de recolectar fotones UV e IR y al tiempo manteniendo una alta transmisión de los fotones visibles. Una mejora en el desempeño de los dispositivos superior al 56% fue obtenida preservando la luminosidad del dispositivo alrededor del 30%. Una propiedad adicional aportada por la integración de tales cristales fotónicos fue la posibilidad de modular el color transmitido por el dispositivo lo cual fue también demostrado. En síntesis, en esta tesis se demostró experimental y teóricamente que la óptica juega un papel relevante para aumentar la eficiencia de los dispositivos OPV. Los métodos presentados son perfectamente compatibles con la aproximación que se realiza desde la perspectiva de la ciencia de los materiales al objetivo final de obtener una tecnología OPV competitiva.

  • Plasmonic oligomers as effective red light scatterers to enhance the performance of organic solar cells

     Pastorelli, Francesco; Bidault, Sebastien; Martorell Pena, Jordi; Bonod, Nicolas
    Conference on Lasers and Electro-Optics Europe and European Quantum Electronics Conference
    DOI: 10.1109/CLEOE-IQEC.2013.6801890
    Presentation's date: 2013
    Presentation of work at congresses

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    Efficient creation of excitons in organic solar cells requires a large optical path of light through the active material. However, organic cells feature very low charge mobility requiring very thin active layers around one hundred nanometers. To increase light matter-interactions in thin polymers, metallic particles or nanostructuration have been proposed to scatter impinging light into the polymer [1-2] but their efficiency is often counter-balanced by the intrinsic losses of metals that spoil the creation of electric charges.

  • Controlling the diffused nonlinear light generated in random materials

     Yao, Can; Rodríguez Diaz, Francisco Javier; Martorell Pena, Jordi
    Optics letters
    Vol. 37, num. 10, p. 1676-1678
    DOI: 10.1364/OL.37.001676
    Date of publication: 2012
    Journal article

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  • Optical interference for the matching of the external and internal quantum efficiencies in organic photovoltaic cells

     Betancur, Rafael; Martinez Otero, Alberto; Elías Castells, Xavier; Romero Gómez, Pablo; Colodrero, Silvia; Míguez, Hernán; Martorell Pena, Jordi
    Solar energy materials and solar cells
    Vol. 104, p. 87-91
    DOI: 10.1016/j.solmat.2012.04.047
    Date of publication: 2012-09
    Journal article

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  • Molecular conformation in organic films from quantum chemistry ab initio calculations and second harmonic spectroscopy

     Macovez, Roberto; López, Núria; Mariano, Marina; Maymò, Marc; Martorell Pena, Jordi
    The journal of physical chemistry. Part C, nanomaterials and interfaces
    Vol. 116, num. 51, p. 26784-26790
    DOI: 10.1021/jp3075018
    Date of publication: 2012-11-30
    Journal article

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    Identifying molecular species and conformations at surfaces is of interest for both catalytic and biointerfacial research. Here, we present an extinction and second harmonic spectroscopy study of films of crystal violet together with quantum chemistry ab initio calculations on several conformation geometries of this dye. By comparing experimental and theoretical data, we identify the molecular species responsible for the spectral resonances, and we ascribe the nonlinear optical generation to pyramidal conformers with nonzero dipolar hyperpolarizability. Our results, which are consistent with recent findings on alcohol solutions of the same dye, help to settle a long-standing debate and demonstrate that nonlinear second harmonic spectroscopy is a valuable tool for identifying and probing molecular conformation in interfacial systems.

  • Efficient polymer solar cell employing an oxidized Ni capped Al:ZnO anode without the need of additional hole-transporting-layer

     Chen, T. L.; Betancur, Rafael; Ghosh, D.S.; Martorell Pena, Jordi; Pruneri, Valerio
    Applied physics letters
    Vol. 100, p. 1-3
    DOI: 10.1063/1.3673843
    Date of publication: 2012
    Journal article

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  • Photoconversion device with enhanced photon Absortion

     Martorell Pena, Jordi; Betancur, Rafael; Romero Gómez, Pablo; Vuong, Luat T.
    Date of request: 2012-01-26
    Invention patent

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  • Detección ultrasensible

     Martorell Pena, Jordi
    Investigación y ciencia
    num. 421, p. 18-19
    Date of publication: 2011-10-03
    Journal article

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  • Whispering gallery microresonators for second harmonic light generation from a low number of small molecules

     Domínguez Juárez, Jorge Luis; Kozyreff, Gregory; Martorell Pena, Jordi
    Nature communications
    Vol. 2, num. 254, p. 1-8
    DOI: 10.1038/ncomms1253
    Date of publication: 2011
    Journal article

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  • Large Optical-Frequency Shift of Molecular Radiation via Coherent Coupling to an Off-Resonance Plasmon

     Macovez, Roberto; Mariano, Marina; Di Finizio, Sergio; Kozyreff, Gregory; Martorell Pena, Jordi
    Physical review letters
    Vol. 107, num. 7, p. 1-5
    DOI: 10.1103/PhysRevLett.107.073902
    Date of publication: 2011-08-09
    Journal article

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  • Semi-transparent metal electrode of Cu-Ni as a replacement of an ITO in organic photovoltaic cells

     Ghosh, D.S.; Betancur, Rafael; Chen, T. L.; Pruneri, Valerio; Martorell Pena, Jordi
    Solar energy materials and solar cells
    Vol. 95, num. 4, p. 1228-1231
    DOI: 10.1016/j.solmat.2010.12.040
    Date of publication: 2011-04
    Journal article

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  • Nonlinear optics in spheres: from second harmonic scattering to quasi-phase matched generation in whispering gallery modes

     Kozyreff, Gregory; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Martorell Pena, Jordi
    Laser and photonics reviews
    Vol. 5, num. 6, p. 737-749
    DOI: 10.1002/lpor.201000036
    Date of publication: 2011-11
    Journal article

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  • Sputtered NiO as electron blocking layer in P3HT:PCBM solar cells fabricated in ambient air

     Betancur, Rafael; Maymó Camós, Marc; Elías Castells, Xavier; Vuong, Luat T.; Martorell Pena, Jordi
    Solar energy materials and solar cells
    Vol. 95, num. 2, p. 735-739
    DOI: 10.1016/j.solmat.2010.10.014
    Date of publication: 2011-02
    Journal article

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  • Observation of speckle pattern formation in transparent nonlinear random media

     Rodríguez Diaz, Francisco Javier; Yao, Can; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Bravo Abad, Jorge; Martorell Pena, Jordi
    Optics letters
    Vol. 36, num. 8, p. 1347-1349
    DOI: 10.1364/OL.36.001347.
    Date of publication: 2011-03-05
    Journal article

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  • Anomalous light propagation, finite size-effects and losses in real 3D photonic nanostructures

     Botey Cumella, Muriel; Lozano, Gabriel; Míguez, Hernán; Dorado, Luís A.; Depine, Ricardo A.; Martorell Pena, Jordi
    International Conference on Transparent Optical Networks
    p. 1-5
    DOI: 10.1109/ICTON.2011.5971145
    Presentation's date: 2011-06-29
    Presentation of work at congresses

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  • Slow light and finite-size effects at the high energy range of real 3D photonic nanostructures

     Botey Cumella, Muriel; Lozano, Gabriel; Míguez, Hernán; Martorell Pena, Jordi; Dorado, Luís A.
    International Conference on Photonic and Electromagnetic Crystal Structures
    p. 257
    Presentation's date: 2011-09-29
    Presentation of work at congresses

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  • Optical second-harmonic scattering from a non-diffusive random distribution of nonlinear domains

     Bravo Abad, Jorge; Vidal, Xavier; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Martorell Pena, Jordi
    Optics express
    Vol. 18, num. 13, p. 14202-14211
    Date of publication: 2010-06-21
    Journal article

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  • Anomalous group velocity at the high energy range of a 3D photonic nanostructure

     Botey Cumella, Muriel; Martorell Pena, Jordi; Dorado, Luís A.; Depine, Ricardo A.; Lozano, Gabriel; Míguez, Hernán
    Optics express
    Vol. 18, num. 15, p. 15682-15690
    DOI: 10.1364/OE.18.015682.
    Date of publication: 2010-07-19
    Journal article

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  • Molecular X(2) gratings via electron-beam lithography

     Domínguez Juárez, Jorge Luis; Macovez, Roberto; Ujue González, María; Martorell Pena, Jordi
    Applied physics letters
    Vol. 97, num. 3, p. 1-3
    DOI: 10.1063/1.3464161
    Date of publication: 2010-07-14
    Journal article

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    We show that the nonlinear optical activity of an organic molecule may be quenched by electron irradiation. Exploiting this effect, we inscribe periodic χ(2) patterns in the molecular films by means of a scanning electron microscope. The second harmonic diffraction efficiency of the resulting χ(2) gratings is measured. The relative intensity of the diffraction orders observed agrees with the expectations for a sheet of nonlinear dipoles with a periodic modulation. No linear diffraction is seen. The present method allows realizing any type of two-dimensional χ(2) pattern with a resolution only limited by the electron beam patterning capabilities.

  • Access to the full text
    Anomalous group velocity at the high energy range of real 3D photonic nanostructures  Open access

     Botey Cumella, Muriel; Martorell Pena, Jordi
    SPIE Photonics Europe
    DOI: 10.1117/12.855934
    Presentation's date: 2010-04-14
    Presentation of work at congresses

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    We perform a theoretical study on the group velocity for finite thin artificial opal slabs made of a reduced number of layers in the spectral range where the light wavelength is on the order of the lattice parameter. The vector KKR method including extinction allows us to evaluate the finite-size effects on light propagation in the GL and GX directions of fcc close-packed opal films made of dielectric spheres. The group is index determined from the phase delay introduced by the structure to the forwardly transmitted electric field. We show that for certain frequencies, light propagation can either be superluminal —positive or negative— or approach zero depending on the crystal size and absorption. Such anomalous behavior can be attributed to the finite character of the structure and provides confirmation of recently emerged experimental results.

  • Towards spin squeezing in cold atomic ensembles.

     Kubasik, Marcin Krzysztof
    Department of Applied Physics, Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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  • Materiales orgánicos nano-estructurados para la conversión energética fotovoltaica

     Martorell Pena, Jordi; Botey Cumella, Muriel
    Competitive project

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  • Access to the full text
    Measurement of the dispersion of air and of refractive index anomalies by wavelength- dependent nonlinear interferometry  Open access

     Macovez, Roberto; Mariano, Marina; Di Finizio, Sergio; Martorell Pena, Jordi
    Optics express
    Vol. 17, num. 16, p. 13881-13888
    Date of publication: 2009-07-27
    Journal article

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    We carry out wavelength-dependent second harmonic interference experiments using thin films of an organic dye as nonlinear optical sources. While the measured difference of refractive index between the fundamental and second harmonic wavelengths follows the theoretical expectation for air in a wide spectral region, anomalous dispersion is observed when the second harmonic light lies in the absorption band of the dye. The sensitivity of the technique to small refractive index variations may prove useful for sensing applications as well as for testing models of light dispersion in weakly dispersing and absorbing media.

  • Access to the full text
    Cavity-controlled radiative recombination of excitons in thin-film solar cells  Open access

     Vuong, Luat T.; Kozyreff, Gregory; Betancur, Rafael; Martorell Pena, Jordi
    Applied physics letters
    Vol. 95, num. 23, p. 233106-1-233106-3
    DOI: 10.1063/1.3262954
    Date of publication: 2009-12-07
    Journal article

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    We study the performance of photovoltaic devices when controlling the exciton radiative recombination time. We demonstrate that when high-quantum-yield fluorescent photovoltaic materials are placed within an optical cavity, the spontaneous emission of the radiative exciton is partially inhibited. The corresponding increase of the exciton lifetime results in an increase of the effective diffusion length and diffusion current. This performance maximizes when the thickness of the cell is comparable to the absorption length. We show that when typical parameter values of thin solar-cell devices are used, the efficiency may improve by as much as three times.

    The following article appeared in Vuong, Luat T. ...[et al.]. Cavity-controlled radiative recombination of excitons in thin-film solar cells. Applied physics letters [en línia]. 2009, vol. 95 [Consulta 29/06/2010]. p. 233106-1/233106-3 and may be found at http://apl.aip.org/applab/v95/i23/p233107_s1?view=fulltext

  • Access to the full text
    Nonlinear Light Generation at the High Energy Range of a 3D Opal Film  Open access

     Botey Cumella, Muriel; Maymó Camós, Marc; Molinos Gómez, Albert; Dorado, Luís A.; Depine, Ricardo A.; Lozano, Gabriel; Mihi, Agustín; Míguez, Hernán; Martorell Pena, Jordi
    European Conference on Lasers and Electro-Optics - International Quantum Electronics Conference
    Presentation's date: 2009-06-16
    Presentation of work at congresses

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  • Light generation at the anomalous dispersion high energy range of a nonlinear opal film

     Botey Cumella, Muriel; Maymo, M; Molinos Gómez, Albert; Dorado, L; Depine, RA; Lozano, G; Mihi, A; Miguez, H; Martorell Pena, Jordi
    Optics express
    Vol. 17, num. 15, p. 12210-12216
    Date of publication: 2009-07
    Journal article

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  • Propagació i generació de llum en nanoestructures fotòniques  Open access

     Botey Cumella, Muriel
    Department of Physics and Nuclear Engineering, Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    Els materials nanoestructats periòdics han ofert, en les dues darreres dècades, un nou marc per a l'estudi de la interacció entre la radiació electromagnètica i la matèria. Aquestes estructures permeten modelar les propietats electromagnètiques dels materials i han esdevingut una eina idònia per confinar, guiar, suprimir, localitzar, dividir, dispersar, i filtrar la llum. L'abast del control de radiació electromagnètica va des de la propagació fins a la generació de la llum. Els cristalls fotònics han demostrat ser eficients per suprimir o afavorir mecanismes de generació de llum com l'emissió espontània o els processos no lineals.L'eix central d'aquesta tesi se centra en investigar els efectes fintis i fins a quin punt les propietats d'estructures ideals infinites o infinitament periòdiques es mantenen per a estructures que tenen un caràcter finit. Fins fa poc, els desenvolupaments tant experimentals com teòrics en el camp de cristalls fotònics es basaven, principalment, en càlculs que consideraven estructures ideals amb condicions de contorn perfectament periòdiques. Des dels inicis del camp, però, es van observar desajustos a les prediccions fetes amb aquestes condicions. Tanmateix, alguns d'ells resten, en gran part, inexplicats. En aquest el treball, tractem alguns d'aquests aspectes relacionats amb la propagació i generació del llum en cristalls fotònics finits reals, és a dir, com els que es fabriquen. Amb aquest propòsit, en realitzem un estudi tant teòric com experimental. Estudiem els efectes fintis tant en la regió de la primera banda de reflexió de Bragg com en el rang d'energies altes, on la longitud d'ona de la llum és de l'ordre o més petita que el paràmetre de xarxa.En concret, part del treball es dedica a l'estudi dels cristalls col·loïdals en el rang d'energies baixes. Desenvolupem un model vectorial 3D en l'aproximació de Rayleigh-Gans per simular estructures amb contrasts d'índexs baixos. Aquest model contempla aspectes rellevants dels cristalls reals com són ara les condicions de contorn, inclou una lleugera dispersió en el diàmetre de les esferes com també una absorció eficaç que descriu la difusió de Rayleigh i la dispersió inelàstica causada per la presència d'imperfeccions. Aquest model s'utilitza per estudiar la propagació dins de nanoestructures fotòniques reals, i per determinar-ne les propietats dispersives. Les prediccions del model es contrasten amb mesures experimentals dependents de la polarització de l'estructura de bandes parcial d'un cristall col·loïdal real. També determinem el temps de confinament del fotons, a l'extrem de la primera banda fotònica prohibida, per mitjà de la deformació d'un pols provocada per canvis en la velocitat de grup que acompanya l'atrapament dels fotons.Per explicar la propagació de llum en el rang d'energies altes, utilitzem el model vectorial KKR que ens permet determinar la velocitat de grup d'òpals artificials prims. Trobem que, per determinades freqüències, la velocitat de grup pot ser superlumínica, positiva, negativa o tendir a zero depenent del guix del cristall i la seva absorció. Aquest comportament es pot atribuir al carácter finit de l'estructura i explica observacions experimentals presents a la literatura. La mateixa propagació amb velocitats de grup anòmales pot explicar l'observació experimental de l'augment de la generació de segon harmònic en un òpal prim no lineal. Confirmant així que la disminució de velocitat de grup proporciona un mecanisme que afavoreix els processos no lineals.En darrer lloc, considerem una altra configuració en què la interacció no lineal quadràtica té lloc en una capa de menys d'una longitud d'ona de gruix. Demostrem que, en presència d'una superfície reflectora, la contribució de termes que no conserven el moment lineal de la llum, i que no tindrien cap contribució en un medi infinitament llarg, són els més determinants.

    Photonic periodic nanostructures have offered, in the last two decades, a new framework for the study of the interaction between electromagnetic radiation and matter. Such structures can engineer the electromagnetic properties of materials and have become a powerful tool used to confine, route, suppress, localize, split, disperse, and filter light. The scope of the electromagnetic radiation control can be extended to light propagation and generation. Photonic crystals have successfully been used as host materials to suppress or enhance light generation mechanisms such as spontaneous emission or nonlinear processes.The aim of this thesis is to investigate finite-size effects and to what extent the properties of ideal infinite or infinitely periodic structures hold for structures that are finite in size. Until recently, experimental as well as theoretical developments in the field of photonic crystals have been based, mostly, on calculations that consider ideal structures with perfectly periodic boundary conditions.Deviations from the behavior predicted form such assumptions were already observed when the field was born. However, some of them remained, for the most part, unexplained. In the present work, we tackle some of these aspects related to light propagation and generation in the real finite photonic crystals that can be fabricated. With this purpose, we perform such study from, both, an experimental as well as a theoretical perspective. We study finite-size effects in the region of the first order Bragg reflection band as well as in the high energy range where the wavelength of light is on the order or smaller than the lattice parameter.To be more specific, part of the work is devoted to the study of colloidal crystals at the range of low energy. We develop 3D full wave vector calculation in the Rayleigh-Gans approximation to simulate low index contrast structures. This model accounts for relevant real crystal's aspects such as boundary conditions, a slight dispersion in the spheres diameter and includes an effective absorption accounting for Rayleigh scattering and inelastic diffusion due to imperfections. This model is used to study light propagation within real photonic nanostructures, and to determine their dispersive properties. The predictions of the model are contrasted with experimental polarization dependent measurements of the partial band structure of an actual colloidal crystal. We also determine the experimental photon's lifetime, at the edge of the first order pseudogap, by means of the pulse reshaping induced by changes in the group velocity accompanied by the photon trapping.To explain light propagation in the high energy range, we use a vector KKR calculation that we apply to understand the group velocity of light propagating in artificial opals slabs. We show that for certain frequencies, the group velocity can either be superluminal, positive or negative or approach zero depending on the crystal size and absorption. Such behavior can be attributed to the finite character of the structure and accounts for previously reported experimental observations. The same propagation at anomalous group velocity may explain the experimental observation of second harmonic generation enhancement of light from a nonlinear opal film. Indeed, the group velocity slowing-down provides an enhancement mechanism for nonlinear processes.We finally consider another configuration such that the quadratic nonlinear interaction occurs within a sub-wavelength layer. In the presence of a nearby reflecting surface we demonstrate that the contribution of terms that do not conserve light momentum, and that would vanish in an infinitely long medium, is the most relevant one.

  • Anomalous Group Velocity in a 3D Photonic Nanostructure

     Botey Cumella, Muriel; Dorado, Luís A.; Depine, Ricardo A.; Lozano, Gabriel; Míguez, Hernán; Martorell Pena, Jordi
    European Conference on Lasers and Electro-Optics - International Quantum Electronics Conference
    Presentation's date: 2009-06-17
    Presentation of work at congresses

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  • Anomalous group velocity in a 3 D photonic nanostructure

     Botey Cumella, Muriel; Dorado, Luís A.; Depine, Ricardo A.; Lozano, Gabriel; Míguez, Hernán; Martorell Pena, Jordi
    International Laser Physics Workshop
    Presentation's date: 2009-07-14
    Presentation of work at congresses

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  • Generación de Segundo Armónico en Estructuras Desordenadas y Diseño Molecular para Óptica Cuadrática No Lineal

     Vidal Asensio, Xavier
    Department of Optics and Optometry, Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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  • Whispering-gallery-mode phase matching for surface second-order nonlinear optical processes in spherical microresonators

     Kozyreff, G; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Martorell Pena, Jordi
    Physical review A
    Vol. 77, p. 043817-10
    DOI: 10.1103/PhysRevA.77.043817
    Date of publication: 2008-04
    Journal article

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  • Nonlinear optical response from single spheres coated by a nonlinear monolayer

     Vidal, X; Fedyanin, A; Molinos Gómez, Albert; Rao, S; Martorell Pena, Jordi; Petrov, D
    Optics letters
    Vol. 33, num. 7, p. 699-701
    DOI: 10.1364/OL.33.000699
    Date of publication: 2008-04
    Journal article

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  • Quasi-Phase Matched Second Harmonic Generation in High-Q Spherical Micro-Resonators

     Martorell Pena, Jordi; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Kozyreff, G
    10 th International Conference on Transparent Optical Networks
    p. 20
    Presentation of work at congresses

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  • Nonlinear Optics in the Nano and Micro Dimensions

     Di Finizio, Sergio; Vidal Asensio, Xavier; Domínguez Juárez, Jorge Luis; Botey Cumella, Muriel; Macovez, Roberto; Martorell Pena, Jordi
    Annual International Laser Physics Workshop
    Presentation's date: 2008-07-04
    Presentation of work at congresses

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  • Interacció Paramètrica no Lineal en Materials amb Nano-Estructuració Ordenada  Open access

     Maymó Camós, Marc
    Department of Physics and Nuclear Engineering, Universitat Politècnica de Catalunya
    Theses

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    Les interaccions no lineals de segon ordre són, probablement, uns dels processos de l'òptica no lineal més utilitzats i rellevants en quant a les seves aplicacions. Aquestes interaccions només són eficients en materials que presenten una simetria d'inversió i que permeten aconseguir-hi un mecanisme de phase matching. Això succeeix, en general, quan s'utilitzen materials amb un alt grau d'anisotropia, fet que imposa limitacions importants en les seves aplicacions. Des de fa temps s'utilitzen una gran varietat de cristalls inorgànics, com el LN o el KTP, en dispositius òptics comercials. Tanmateix aquests materials inorgànics tenen alguns inconvenients o limitacions com ara el cost, dificultats en el processat i poca flexibilitat per modificar-los i incorpora'ls-hi d'altres propietats. En aquest sentit les molècules orgàniques poden aportar solucions, però la dificultat d'assolir cristalls orgànics no centrosimètrics prou grans com per assolir eficiències semblants pel que fa als processos no lineals, n'ha limitat la seva aplicabilitat. Donada l'elevada no linealitat que s'obté amb algunes molècules orgàniques, les interaccions no lineals de superfície, són una de les possibilitats per aquest tipus de materials. Si bé l'eficiència d'un procés de superfície no és elevada, quan un és capaç de sumar coherentment els efectes d'un gran nombre de processos superficials, la interacció resultant pot ser eficient.Els cristalls fotònics són materials nanoestructurats amb la capacitat d'exercir un control ampli sobre la generació i propagació de la llum. Aprofitant els efectes en la propagació de la llum que es donen al llindar de les bandes prohibides, és possible exercir aquest control sobre les interaccions no lineals.Això, juntament amb el fet de que en un cristall fotònic hi ha un gran nombre de interfícies on dur a terme les interaccions no lineals, fa que sigui de gran interès realitzar un estudi exhaustiu de diferents interaccions paramètriques no lineals que s'hi poden considerar.En aquesta tesi es presenten estudis experimentals i teòrics sobre diferents interaccions no lineals considerades en el si de cristalls fotònics col·loïdals i d'òpals. En el cas dels cristalls col·loïdals, el treball es centra, majoritàriament, en l'estudi de les interaccions no lineals de segon ordre. Es demostra, que aquests processos que es poden aconseguir en el si d'una estructura centrosimètrica, són de superfície. Pel que fa als òpals, l'interès està centrat en conèixer com els efectes que aquests materials tenen sobre la velocitat de grup, poden aprofitar-se per incrementar l'eficiència de les interaccions no lineals.Fent ús de tècniques de síntesi en fase sòlida, s'ha pogut enllaçar un gran nombre de molècules no lineals a la superfície de nanoesferes de poliestirè. Aquestes esferes de làtex tenen la capacitat d'autoordenar-se en una xarxa cristal·lina centrosimètrica. Es demostra experimentalment que, gràcies a poder dur a terme una interacció no lineal de superfície en un material amb propietats de cristall fotònic, es poden assolir unes eficiències, 6 ordres de magnitud superiors a les assolides fins ara.Aquest treball comença amb una introducció, dels aspectes més rellevants dels cristalls fotònics i de l'òptica no lineal de segon ordre. Al capítol II es presenten les interaccions no lineals de segon ordre en cristalls col·loïdals. S'explica com es fabriquen aquestes estructures no lineals i es demostra experimentalment que la generació de segon harmònic en un cristall col·loïdal és un procés de superfície.Al capítol III de la tesi s'estudien la suma de freqüències contrapropagants i la generació de tercer harmònic en cristalls col·loïdals. Al capítol IV s'estudia, experimentalment, com es poden aprofitar les anomalies que apareixen en la velocitat de grup, quan la llum s'acobla a les bandes altes d'un òpal, per tal d'incrementar la generació de segon harmònic en aquestes estructures. Finalment, es presenten les conclusions del treball.

    Second order nonlinear interactions are, among, the most relevant nonlinear interactions between light and matter when one considers their applications. Such interactions are only efficient in noncentrosymmetric materials and materials or material structures that provide a phase matching mechanism. This is the case, for instance, in highly anisotropic crystals. However such anisotropy sets important limitations to the application scope of these materials.In the last decades, a large variety of inorganic crystals, such as, for instance, LN or KTP, have been used in optics devices. However, these inorganic materials have several drawbacks like their cost, processing difficulties and limitations to their flexibility and capability to hold new properties. Organic molecules may provide some alternatives, but the difficulties in getting a noncentrosymmetric organic crystal, large enough to hold an efficient nonlinear interaction, has restricted their applicability. Because the high nonlinearity of some organic molecules, one may consider surface nonlinear interaction as a good nonlinear mechanism for these molecules.Although the efficiency of surface interaction is low, when many of this surfaces interactions are coherently added, the whole process can be efficient. Photonic crystals have the capability of controlling the propagation and generation of light. Such control is larger in the neighbourhood of a forbidden band. In fact, at the edge of the band it is possible to control the nonlinear interactions. The high number of interfaces present in the photonic crystal structure, where a quadratic nonlinear interaction may occur, and the band edge effects, make it interesting to focus our study into some of such second order nonlinear interaction.In this thesis, we present experimental and theoretical results related to different second order nonlinear interactions in the framework of nonlinear colloidal photonic crystals, and nonlinear opals. For the colloidal crystals we mostly consider second order nonlinear processes, and the surface origin of these interactions is demonstrated. In the case of opals we focus our work on the effects that the group velocity anomalies present in the high bands of the photonic crystals, and show how we can take advantage of them for a nonlinear interaction enhancement.Using solid face methods, we have been able to covalently link a large amount of nonlinear organic molecules to the surfaces of polystyrene nanospheres. These latex spheres have the capability to self organise in a centrosymmetric lattice. We experimentally demonstrate that, given the photonic crystal properties of this material and the possibility of holding surface nonlinear interactions in the interfaces of the nanospheres, efficiencies up to 6 orders of magnitude larger than the ones obtained in the past, can be achieved.An introduction to relevant aspects of photonic crystals and nonlinear optics can be found in chapter I. In chapter II second order nonlinear interactions in photonic crystals are described.We explain how to fabricate these colloidal nonlinear crystals, and then experimentally demonstrate that second harmonic generation in the framework of colloidal photonic crystals is a surface phenomenon. In chapter III, counter-propagating sum frequency generation and third harmonic generation are discussed. In chapter IV, we experimentally demonstrate that, using an opal made of nonlinear polystyrene spheres, the enhancement of second harmonic generation is possible if one takes advantage of the group velocity anomalies presents on the edges of flat bands that are opened at higher frequencies. The main conclusions of the work are summarized in the last chapter.

  • Non Periodic Structures for Nonlinear Light Generation

     Vidal Asensio, Xavier; Martorell Pena, Jordi
    Photonic Metamaterials: From Random To Periodic (META)
    Presentation of work at congresses

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  • Modified triphenylmethane dye for the efficient nonlinear generation of light in nanostructured materials

     Vidal Asensio, Xavier; Herance, Jose Raul; Marquet, Jordi; Bourdelande, Jose Luis; Martorell Pena, Jordi
    Applied physics letters
    Vol. 91, num. 8, p. 081116--3
    Date of publication: 2007-08
    Journal article

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  • Synthesis of colloidal photonic crystals with high Nonlinear optical performance: Towards efficient second-harmonic generation with centrosymmetric structures

     Molinos Gómez, Albert; Maymo, M; Vidal, X; Velasco, D; Martorell Pena, Jordi; Lopez-Calahorra, F
    Advanced materials
    Vol. 19, num. 22, p. 3814--
    Date of publication: 2007-11
    Journal article

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  • Coincidence detection of inharmonic pulses in a nonlinear crystal

     Vidal Asensio, Xavier; Balenzuela, P; Martin Buldu, Javier; Martorell Pena, Jordi; Garcia Ojalvo, Jorge
    Physical review E: statistical, nonlinear, and soft matter physics
    Vol. 75, num. 1, p. 2902.1-2902.4
    Date of publication: 2007-01
    Journal article

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